1920年·民国9年　2月4日，作《支那内学院文件摘疑》，批评内院章程。约同时，《海潮音》创刊，其宗旨为“发扬大乘佛法真义，应导现代人心正思。”太虚被推举为杭州西湖弥勒寺及大佛寺住持。后两寺并一恢复古名兜率寺。4月，作《新的唯识论》、《近代人生观的评判》等文。5月，再赴武昌讲经，听众甚盛。发表《人工与佛学的新僧化》、《唐代禅宗与社会思潮》，提倡僧众自食其力，实行农禅结合、工禅结合。7月，赴广州于东堤国会议员俱乐部讲《佛乘宗要论》。8月，应请赴香港讲佛学。10至12月，至武汉，讲经授戒，与李隐尘等发起成立汉口佛教会。王森甫等归依。12月10日，应请赴长沙弘法，发起成立长沙佛教正信会。
　　1921年·民国10年　春，作《行之主义之佛乘》，指出：一般佛教徒偏于自利自了尤为新兴佛教前途之危机。3月23日，接任杭州净慈寺住持。随即着手该寺整顿改革，拟建成新禅林。引起旧僧不满乃至仇视，挑起诉讼。同时太虚在杭州多次讲经，作《佛法大系》。8月至11月，第二次赴京讲经，极一时之盛，并参与赈救北方灾民。11月9日，离京返杭。在杭作《论梁漱溟〈东西文化及其哲学〉》，提出了人生佛教的判教依据。12月，赴武汉讲经。
　　1922年·民国11年　1月，提出建立旨在培养佛教人才的武昌佛学院设想，邀请武汉政、商、学各界商讨。3月13日，武院筹备会于汉阳归元寺召开。春，作《圆满一心之唯识观》、《对辨大乘一乘》、《对辨唯识圆觉宗》，会通唯识与圆觉。4月8日，赴黄陂弘法。14日，应武昌中华大学邀请，讲授印度哲学、新的唯识论。随后赴陕西讲学。5月，应聘出任武昌佛学院院长。辞去杭州净慈寺住持职，交卸兜率寺务。作《竟无居士学说质疑》。6月，回宁波、上海。7月，抵南京一游。8月，至安庆迎江寺，时该寺正筹建安徽学校（后改名迎江佛学院），故常惺就此咨询于太虚。并于安庆佛教会讲“佛法为人生之必要”。11日，游庐山。不久赴武汉。在汉多次讲学、讲经。9月1日，武院开学。该院课程设置参取日本佛教大学，管理参取禅林规制。第一学期，太虚亲授《佛教各宗派源流》、《瑜伽师地论·真实义品》。12月5是，二赴长沙。7日，至宁乡接任太沩山密印寺住持。16日回长沙，讲学并与晓观等发起创办长沙孤儿院。21日回武昌。是年，作《佛法总抉择谈》。
　　1923年·民国12年　1月14日，武院成立院外研究部，太虚讲《教观纲宗》。22日，作《评（梁启超〈大乘起信论考证〉》。2月，赴宜昌、沙市、荆州弘法。张宗载、宁达蕴等在北京出版《佛化新青年》刊。把原新佛教青年会改组为佛化新青年会，奉太虚为导师，在各地推行佛化新青年运动。3月12日，太虚回武昌，作《论佛法普及当设平易近人情之方便》、《论学佛者须止恶行善》。4月14日，汉口佛教会成立宣教讲习所，太虚任所长。5月23日，武汉佛教徒举行佛诞纪念大会，盛况空前。太虚讲“纪念佛诞的意义”，传授三归五戒。夏，作《〈大乘起信论研究〉序》，批驳有关《起信论》系伪作的考证。同时作《大乘宗地图释》。7月10日，赴庐山大林寺举行暑期佛学讲习会，时大林寺以太虚发起初步得到恢复。太虚共讲四次，即“佛法略释”、“佛法与科学”、“佛法与哲学”、“佛法悟入渐次”。夏，发起筹建世界佛教联合会，拟开展世界佛化运动。8月，离庐山去黄梅返武昌。武院第二学年开学，太虚亲讲《成唯识论》、《解深密经》4等。对武院教佛学提出改革设想，然难以实行。冬，作《论宋明儒学》、《曹溪禅之新击节》。
　　1924年·民国13年　1月27日，弟子大勇在武院开坛传授真言密法，太虚秉八宗平等弘扬之素愿，本支持密宗在汉地复兴。2月，编《慈宗三要》，弘扬弥勒净土。作《志行自述》，以身作则，提倡行在瑜伽菩萨戒本。又作《略说贤首义》。4月，作《论王阳明》。23日，印度著名诗人泰戈尔抵北京。北京佛化新青年会于26日开欢迎会，泰戈尔颇赞美佛法，太虚作“希望老诗人的泰戈尔变为佛化新青年”。6月15日，武院首届学生共60余人毕业。太虚拟改武院为专培养新僧之学校，以招收青年出家人为限，遭院董反对。春夏间，佛化新青年会提出以八大使命为内容的激进主张，许多僧人表示反对，有的致书太虚。7月，作《缘起抉择论》，批评日本真言宗的六大缘起殊胜论。13－15日，世界佛教联合会会议在庐山召开，参加者主要是中、日佛教徒代表，另有英、德、法等国自认为佛教徒者数人。太虚作“西洋文化与东洋文化”讲演。会议提出，中日佛教界相互交换学者与留学生，唤起缅甸、暹罗（今泰国）各国佛教徒联合起来。决议于次年在日本续会，定名为“东亚佛教大会”。同时，与李隐尘等发起成立中华佛教联合会筹备处。会后，经上海、镇江、扬州至泰县光孝寺讲经。8月20日，往如皋，讲“佛教与东西洋文化”。24、25日，于上海世界佛教居士林讲“众生法”、“佛法不异世间法”。嗣经镇江，讲“即俗即真的大乘行者”，回武汉。9月1日，武院第三学年开学。太虚亲讲“大乘五蕴论”、“发菩提心论”，均未竟。并讲“律仪之研究”等。秋，武院附设女众院。秋末，太虚突然辞武院院长职，离汉赴沪。施至宁波养病。撰《人生观之科学》，表明对科学的尊重。又作《大乘与人间两般文化》、《起信论唯识释》。12月，提出“中华佛化之物质在乎禅宗”，“将佛法传播于国际文化（主要指西方）”。
　　1925年·民国14年　1月，离甬抵沪。25日，回武院。整理院务后，为学生讲《二十唯识论》。为研究生讲“世间万有为进化抑为退化”、“佛法是否哲学”、“佛教心理学之研究”。2月8日，于武昌中华大学讲经。3月6日，赴北京。3月14－4月16日，于中央公园社稷坛讲《仁王护国般若经》，作挽联悼孙中山。4月19日，于燕京大学讲“为学所以求真实”。4月底，朝礼五台山。5月，抵太原，讲“佛法与孔子之道”。不久回京戏，为大勇所组“留藏学法团”题偈。随后离京南下，沿途经济南、南京、常州、无锡、苏州，均小住并游览，作《箴新僧》，抵上海。复赴宁波讲经，作《敬告亚洲佛教徒》。7月29、30日，在上海世界佛教居士林作出讲演。8月，抵庐山，重开暑期讲演会，讲“世俗谛的人生观”。主张发扬儒、道、佛三教融合之精义而归于佛法。设庐山学窘于大林寺，为环游欧美弘法作准备。讲《论即身成佛》、《中国现时密宗复兴之趋势》，主张对密法应纳于教理，轨以戒律，严其限制。还讲了《阿陀那识论》、《议佛教办学法》等。10月9日，至南京，再晤欧阳渐，参观法相大学，讲《认识的地位论》。10－26日，抵苏州北塔寺讲经，并在东吴大学讲《我之宗教观》，师范学校讲《人生问题》，基督教青年会讲《佛法》。拟接收北塔寺，筹办中华佛教大学，未果。26日返沪。10月27日－11月21日，率领中华代表团参加在日本举行的东亚佛教大会，会后参观了日本各大寺及佛教大学，多次发表讲演，如《人生问题之解决》、《佛教与吾人之现在及未来》、《传教西洋之提议》、《中日佛法之异点》。冬，往来沪苏。撰《由职志的种种国际组织造成人世和乐国》，主张“佛教徒当首先进行佛教的国际组织”。